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技术原理

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地下水原位修复的臭氧微纳米气泡技术研究
添加时间:2017-04-18    阅读次数:2406    作者:萧晖

   摘要:我国地下水有机污染状态日益严峻,对污染地下水原位修复技术的研究具有重要意义。本文针对臭氧微纳米气泡技术开展试验研究,研究表明微纳米气泡技术对付臭氧在水体内的传质速率以及浓度峰值都有较猛进步,并有用延伸了臭氧在水体内的存在时间。进一步选取甲基橙作为代表开展污染物去除试验,研究表明微纳米气泡技术能有用进步臭氧的氧化本领,低落反应所必要的臭氧浓度阈值,且在酸性条件下能取得更好的修复服从。地下水作为重要的供水资源,在我国的经济社会的生长中都发挥偏重要意义。水利部观察结果表现我国地下水开采量到达水资源总开采量的18.2%,尤其对付北方地域,地下水提供了65%的生存用水、50% 的产业用水以及33%的农业灌溉用水。现在我国环境题目非常严峻,水资源污染题目日益加剧,此中地下水污染题目尤为严峻。我国部门都会产业企业周边的地下水污染状态严峻威胁着饮用水源的宁静。现在针对地下水污染的修复技术可分为异位修复和原位修复两类,此中原位修复技术以其对环境扰动小、本钱低的上风得到了遍及的存眷。现在针对有机污染园地的原位修复技术重要包罗检测条件下的天然降解、强化生物修复以及地下水曝气等,但是现有的原位修复要领在技术上均存在肯定的范围性,比方天然降解法处置处罚服从较低且受加入地条件限定,强化生物要领修复服从受到环境条件影响,而地下水曝气法影响范围较小,对付微生物的促进作用有限。面临如今越来越多的污染园地状态,高效的原位修复技术亟待开辟。微纳米气泡( MNB) 技术在比年来取得了突破性希望,由于其气体传质效应好、水体内存在时间长等特性而在各个范畴内收到了遍及存眷。微纳米气泡粒径小,在水体内具有很强的滞留性,同时较大的内压使其具有较强的溶解传质本领。微纳米气泡气液界面带有负电荷,与特定污染物会产生相互作用,同时气泡破碎时所开释出的能量能促进污染物的去除。微纳米气泡具有传质本领强,存在时间长的特点,可以补充现有的原位修复技术的范围性。比方接纳微纳米气泡技术举行地下水曝气时,微纳米气泡可以大概永劫间的存在于水体内从而随水流影响更大的范围,其强传质本领可以大概进一步促进微生物的作用。现在针对微纳米气泡性子的研究取得了肯定的结果。Bowley Hammond( 1978) 研究发明细孔产生的微吝啬泡具有更高的溶氧传质服从。初里冰等发明微米气泡不但仅可以大概加强臭氧的传质本领,并且有用进步了臭氧的氧化本领。Kerfoot( 2002) 初次将臭氧微纳米气泡应用于甲基叔丁基醚( MTBE) 污染园地的修复。Kerfoot( 2003) 将臭氧微纳米气泡与双氧水联合往复除园地的柴油走漏。Kenichi ( 2007) 研究发明微纳米气泡可以大概较好地将煤油组分剥离出土粒,并且通过进阵势下水溶氧浓度来促进好氧微生物的剖析作用。

     针对微纳米气泡的研究证明白该技术在有机污染地下水原位修复中所具有的潜力,但是现在为止的研究范围于对征象的视察,在微纳米气泡的传质本领以及修复机理方面另有待深入的研究阐发,微纳米气泡在现实污染园地中的应用仍旧非常少。

本文针对臭氧微纳米气泡,通过试验研究臭氧微纳米气泡在在水体内的溶解传质特性,并联合臭氧的自剖析创建理论模子; 并进一步选取甲基橙作为代表性污染物举行臭氧微纳米气泡的有机污染修复试验,阐发气泡范例、PH 等对修复服从的影响。

微纳米气泡的天生接纳ASUPU ASK3微纳米气泡机; 接纳RQ-30G臭氧产生器制取臭氧; 溶解臭氧浓度值的测定接纳ATI Q45H溶解臭氧浓度测定仪; 甲基橙浓度的测定接纳分光光度法,选用D5000紫外分光光度计。

   溶解传质效应

    溶解传质试验在水体内举行。在模子箱内注入10L超纯水并通过抽真空包管水体内溶解臭氧值为零; 在微纳米气泡机的进气口和进水口分别设置气/液体流量计,控制臭氧的进气速率为1 L/min,水循环速率为11 L/min,包管在试验历程中微纳米气泡的天生条件雷同; 将进水口和出水口置于液面下并启动微纳米气泡机开始试验; 将丈量探头置于出水口相近,定时测定水体内溶解臭氧浓度值。试验中分别在差别通入时长下制止臭氧微纳米气泡的通入,观察水体内溶解臭氧浓度值的上升与降落纪律。为了比拟微纳米气泡与毫米级气泡在水体内的溶解传质特性,接纳内径4 mm 的塑料管直接向水体内通入毫米级臭氧气泡,包管臭氧的通入速率与微纳米气泡试验中雷同,定时测定水体内的溶解臭氧浓度值。试验装置如图2 所示。差别通入时长条件下溶解臭氧浓度值的变革如图3 所示。在所选取通气速率以及水循环速率条件下,溶解臭氧浓度值在30 min 时到达峰值,约为6.1ppm。到达峰值后浓度值不再继承上升。三组试验分别在10 min20 min 以及30 min 制止臭氧微纳米气泡的通入。三组试验初始段溶解臭氧浓度增长结果明显,浓度值增大后上升速率渐渐减缓。制止微纳米气泡的通入后,溶解臭氧浓度敏捷降落,降落速率随浓度值低落渐渐减缓,浓度值在0.4ppm时能存在较永劫间。通入毫米级气泡时溶解臭氧浓度值在20min到达峰值1.2 ppm,因此选取微纳米气泡试验组中通入20min的结果与毫米级气泡试验结果举行比拟,在上升段,臭氧以微纳米气泡情势通入时上升速率明显高于以毫米级气泡通入时; 微纳米气泡条件下20min时溶解臭氧浓度值为毫米级气泡条件下的4倍。在降落段,在统一溶解臭氧浓度值时,微纳米气泡试验中的降落速率要明显低于毫米级气泡。毫米级气泡制止通入后约6 min溶解臭氧浓度值降为零,而微纳米气泡制止通入后溶解臭氧存在时间长达1h。为了量化阐发水体内溶解臭氧的变革历程,界说均匀增臭氧速率、溶臭氧峰值以及溶臭氧存在时间三个参数。均匀增臭氧速率为溶臭氧到达峰值之前,单元时间内溶解臭氧均匀增长值,反应气泡的总体传质服从,与水体内的气泡数目、外貌积以及气泡内臭氧浓度值有关。在初始阶段由于微纳米气泡的大量天生并不停溶解,水体内溶臭氧的增长速率非常快。微纳米气泡数目到达峰值后微纳米气泡机连续循环维持水体内微纳米气泡数目,溶解臭氧浓度渐渐升高。随着水体内溶解臭氧的增长,水体内溶解臭氧的自剖析速率渐渐加速,造成溶解臭氧浓度上升速率趋于平缓。当臭氧的溶解速率与自剖析速率到达均衡时水体内的溶解臭氧浓度到达峰值。在天生历程中溶解臭氧浓度的上升速率是不停变革的,以是选取均匀增臭氧速率来形貌溶解臭氧增长爱的快慢,在数值上即是溶解臭氧总增长量除以时间。溶臭氧浓度峰值即为溶解臭氧浓度所能到达的最大值,为增臭氧速率在时间上的积分,能反应气泡的传质结果。溶臭氧存在时间为从溶臭氧峰值降至饱和溶臭氧值所需的时间。当溶臭氧浓度到达峰值后,制止微纳米气泡的天生。此时溶臭氧浓度值仍旧维持在较高程度,溶臭氧的自剖析速率仍旧较快,而微纳米气泡的数目得不到补充,导致溶臭氧浓度值的敏捷降落。由于臭氧自己的极不稳固性,各组试验中终极溶解臭氧均会完全消散,在溶臭氧存在时间的盘算中选取溶解臭氧浓度值降至0.05ppm 所用时间,可以大概反应气泡增臭氧的连续结果。溶臭氧试验中微纳米气泡和毫米气泡试验中所得到的三个参数如表1所示。从表中可以看出,微纳米气泡的均匀增臭氧速率在毫米级气泡的3.6倍,微纳米气泡试验的溶解臭氧峰值可到达毫米级气泡试验的5.2倍。从增臭氧速率以及峰值来看,微纳米气泡可以大概明显加强臭氧的传质服从。从存在时间来看,固然微纳米气泡试验中较高的溶解臭氧峰值会导致溶解臭氧浓度在最开端段出现出很快的降落速率,但是对付统一溶解臭氧浓度值,微纳米气泡试验相对付毫米级气泡降落速率要更慢。均到达峰值的环境下,微纳米气泡的溶解臭氧存在时间是毫米级气泡试验中存在时间的6.5倍。针对臭氧微纳米气泡在水中的溶解历程,讨论微纳米气泡到达溶解均衡状态时的微观机理,创建理论模子综合思量臭氧的溶解传质、自剖析等历程,表明臭氧微纳米气泡上升和降落段的变革趋向以及所到达的峰值。在臭氧的溶解传质历程中,为了简化模子,不思量微纳米气泡直径的变革,且气泡内部臭氧浓度不产生变革,只在气泡的数目上产生变革。臭氧在微纳米气泡与水体之间的传质接纳菲克第肯定律气泡直径取10μm,臭氧浓度80mg/L1L水内微纳米气泡数目凭据测定结果定为106个。在峰值时,臭氧微纳米气泡的溶解于自剖析到达均衡,由式(1) (2) 盘算得到均衡时溶解臭氧浓度值为6mg/L,与试验所得到的峰值6.14ppm 根本符合。对付溶解臭氧浓度变革图中变革纪律,在上升段,开始通入臭氧微纳米气泡后,单元时间水体内微纳米气泡数目增长量从零刹时增到峰值并连结稳定,气液间浓度梯度初始时最大,臭氧从气泡溶解进入水体速率最快,且随着水体内浓度升高速率渐渐减慢,同时随着溶解臭氧浓度升高,臭氧自剖析速率加速,以是上升段溶解臭氧浓度上升速率随浓度值升高而减缓; 在降落段,制止通入微纳米气泡后刹时水体内微纳米气泡数目得不到补充,自剖析作用占据主导,最开始阶段溶解臭氧浓度最大,以是浓度的降落速率也最快,今后随着溶解臭氧浓度降落,自剖析速率呈对数型渐渐减缓,浓度的降落速率也渐渐减慢。2.2 污染物去除试验污染物去除试验选取甲基橙作为水体内的代表性有机污染物,试验中甲基橙的浓度接纳分光光度法测定。在长80cm、宽20cm、高20cm 的模子槽内设置装备部署20L浓度为10mg/L 的甲基橙溶液。通过微纳米气泡机天生臭氧微纳米气泡并通入水体内,控制进气速率为1L/min,水循环速率为11L/min。利用溶解臭氧浓度传感器测定水体内溶解臭氧浓度值,并定期抽打水样举行甲基橙浓度测定。在反应历程中,甲基橙浓度连续低落,且初始降落速率较快,随着甲基橙浓度低落其降落速率也渐渐减缓,在33min左右降解率到达90%。溶解臭氧浓度在初始段小幅上升,上升速率随甲基橙浓度渐渐加速,当甲基橙降解率到达90%左右时,溶解臭氧浓度上升速率敏捷加速,上升纪律与在纯水内雷同。制止臭氧微纳米气泡的通入后溶解臭氧浓度敏捷降落,纪律与在纯水内雷同。从上升速率和降落速率来看,当甲基橙降解率到达90%左右后,溶解臭氧浓度的变革环境与在纯水内根本雷同。试验结果表明,通入臭氧微纳米气泡时,在较低的溶解臭氧浓度值下,臭氧就能有用地氧化降解甲基橙,甲基橙开始降解所必要的溶解臭氧浓度值称为反应阈值,微纳米气泡有用地低落了反应阈值,进步了臭氧的氧化本领。当甲基橙浓度低落时,反应所必要的阈值渐渐升高,溶解臭氧浓度也出现初始段的迟钝上升; 甲基橙降解率到达90%后,溶液内甲基橙浓度较低,溶解臭氧浓度的变革纪律雷同于在纯水内通入臭氧微纳米气泡。由于前述水体的PH值会影响臭氧微纳米气泡的溶解传质历程,进一步通过HCLNaOH调治甲基橙溶液PH值,测定PH值对付甲基橙降解速率的影响,在三种PH 值条件下,甲基橙降解率到达50%所必要的时间分别为4min7min 9min,也即在所选取的PH 值范围内,甲基橙的降解服从随PH值的降落而升高。PH=5的条件下甲基橙的降解服从最高,且试验之后测得PH值变为7,阐明在反应历程中H 离子大概到场到反应中并加速了甲基橙的降解。通过试验测定了臭氧微纳米气泡在水体内的溶解传质历程,并将溶解臭氧浓度的上升速率、峰值以及降落速率与毫米级气泡举行了比拟。微纳米气泡条件下溶解臭氧浓度的上升速率能到达毫米级气泡条件下的4倍以上; 溶解臭氧浓度能到达的峰值为6.14ppm,为毫米级气泡条件下的5.1; 溶解臭氧的存在时间明显增长,到达毫米级气泡条件下的近十倍。在试验研究的底子上进一步创建了微纳米气泡的溶解传质模子,综合思量臭氧在气液间的传质历程以及水体内的自剖析历程等,表明试验中溶解臭氧浓度上升和降落的纪律,凭据模子盘算得到的溶解臭氧浓度峰值与试验结果根本符合。在对臭氧微纳米气泡传质效应研究的底子上,进一步研究臭氧微纳米气泡对付水体内甲基橙的氧化降解历程,并观察在降解历程中水体内溶解臭氧浓度值以及甲基橙浓度的变革纪律。试验结果表明微纳米气泡可以大概明显进步臭氧的氧化本领,低落与甲基橙反应所必要的臭氧浓度阈值。差别PH值条件下的试验结果表明H 离子可以大概到场到反应中来进步臭氧对付甲基橙的降解服从。重要开展了臭氧微纳米气泡的溶解传质特性试验以及污染物降解试验,得到以下结论:

①微纳米气泡技术可以大概进步臭氧在水体内的溶解传质服从,加速水体内溶解臭氧浓度上升速率,进步溶解臭氧浓度峰值,并延伸臭氧在水体内的存在时间;

②微纳米气泡技术可以大概加强臭氧对付有机污染物的氧化降解本领,低落反应所需浓度阈值,且酸性条件下有机物的降解服从最高。

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